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                  氮氣,不光是惰性氣體

                  2021-03-05 04:57:56

                  提起氮氣(N2),大多數化學工作者再熟悉不過,不少人都在實驗室與它打過交道,在它的惰性氣氛保護下,一些水氧敏感的化學反應才得以順利高效地進行??墒窃?a href='http://www.fypblog.com/product/710.html' target='_blank' class='key_tag'>新安氮氣惰性的外表下,人們卻發現它的“內心”其實也不那么惰性。


                  洛陽氮氣廉價易得,且由于氮原子在生物、醫藥及材料等領域的重要作用,氮氣已成為“明星分子”。許多化學家正致力于在溫和的條件下實現氮氣的活化,使氮氣更好地造福人類。


                  以合成氨為例,氨(NH3)是合成肥料及纖維不可缺少的化學原料,還是潛在的儲氫物質(氫含量高達17.6%,液化壓力低:~8 atm),因此其合成方法引起了人們的廣泛關注。


                  經典的合成氨方法是獲得過諾貝爾化學獎的“哈伯法(Haber-Bosch process)”,這種沿用超過百年的方法就是以氮氣為原料。然而反應中需要高壓(> 700 bar)、高溫(> 673 K)的條件,還需使用大量氫氣且產生溫室氣體CO2,生產過程原子經濟性差,也不夠環境友好。尋找更溫和更綠色的方法合成氨很有必要。最理想的狀態就是使用地球上大量存在的水為還原劑,還原同樣大量存在的氮氣以合成氨。


                  在上述需求的導向下,長期以來大量科學家投身此研究,且已獲得一些突破性的進展。其中,光催化氮氣與水合成氨的反應是非常具有應用前景的方法。該反應中氮氣發生還原,水被氧化,副產物為氧氣,(ΔGθ = 33 kJ mol?1)。雖然有一些無機或有機半導體可用于催化合成氨(如Fe2Ti2O7、ZnO、SrTiO3、MoxNiyCdS等),然而這些催化劑的催化氧化水的活性較弱,反應中需要醇等額外的電子供體。BiOBr在可見光下(λ > 400 nm)即可催化合成氨的反應,但效率較低,生成氨的產率也不夠理想,除此之外,催化劑容易氧化穩定性較差。TiO2同樣被報道具有催化活性,但需借助貴金屬(如Pt、Ru、Rh、Pd)來提高催化活性,這一定程度上限制了該方法的廣泛應用。


                  光催化氮氣與水合成氨。


                  N2還原的決速步是N≡N三鍵的斷裂,N≡N具有極高的解離能(941 kJ?mol-1),實現N≡N的斷裂就需要尋找具有高效催化活性位點的催化劑。已有的文獻報道了Mo、W、Fe或Ru離子可促進N≡N的斷裂。最近,日本大阪大學的Yasuhiro Shiraishi教授課題組以此為出發點進行了詳細研究,使用一種表面存在大量氧空位的TiO2材料在紫外光的照射下催化氮氣合成氨,催化劑表面氧空位的Ti3+活性位點,具有非常強的N2還原活性。經過催化劑的篩選及條件優化,氨生成速率可高達180 μM。


                  為了高效地合成氨,作者嚴格控制反應條件,對催化劑、光的波長、N2的鼓氣速率、溫度、溶液pH等因素進行了篩選,且對其各自的重要性進行了解釋。該反應的可能機理如下:首先Ti3+與N2作用,反應生成Ti4+-azo中間體b,b中Ti-OH迅速發生質子轉移,生成Ti4+-azo' c。光照下c發生電子轉移生成Ti3+中間體d,d與水反應釋放出氧氣,同時Ti3+進一步還原N=N鍵得到N-N鍵,生成中間體e。最后在光照下,e與水反應,發生N-N鍵斷裂,并進一步發生Ti-N鍵斷裂,生成氨并釋放出Ti3+構成催化循環。

                   新安氮氣

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